Благодаря повышению стабильности спектроскопия одиночных излучателей на основе квантовых точек PbS/CdS при комнатной температуре выходит в O- и S-диапазоны телекоммуникаций

Мы синтезировали квантовые точки (КТ) с ядром PbS и оболочкой CdS, обладающие необходимыми свойствами одиночных излучателей для работы в твёрдой фазе при комнатной температуре в O- и S-диапазонах телекоммуникаций. Для получения гетероструктур КТ с оболочками толщиной 2–16 монослоёв использовали два метода наращивания оболочки — катионный обмен и последовательную адсорбцию и реакцию ионных слоёв (SILAR). КТ PbS/CdS были достаточно яркими и стабильными, чтобы стандартными методами регистрации получать спектры фотолюминесценции, соответствующие обоим диапазонам, от одиночных нанокристаллов. Для КТ, излучавшей в O-диапазоне, функция корреляции второго порядка продемонстрировала выраженное антигруппирование фотонов — важный шаг к подтверждению возможности использования халькогенидных квантовых точек свинца в качестве однофотонных источников (SPE). Независимо от типа материала, однофотонных источников телекоммуникационного диапазона, способных работать при комнатной температуре, существует мало. Исследование спектров одиночных КТ позволило непосредственно оценить ширину спектральной линии: около 70–90 мэВ против значительно большей ширины спектров ансамбля — около 300 мэВ. Мы показали, что неоднородное уширение обусловлено разбросом размеров ядер PbS, который резко увеличивается при продолжительном катионном обмене. Квантовый выход снижается при толщине оболочки более 6 монослоёв и особенно при выращивании методом SILAR. Измерения фотолюминесценции с временным разрешением показали, что при использовании SILAR исходно одноэкспоненциальный распад фотолюминесценции сменяется двухэкспоненциальным с появлением каналов безызлучательной рекомбинации носителей. В целом времена радиативного распада у КТ с оболочкой больше, чем у ядер PbS; частично это объясняется тем, что для КТ с оболочкой некоторых размеров реализуется квази-тип-II режим локализации электронов и дырок. Наконец, мы показали, что оптимизация оболочки и использование меньшей мощности лазерного возбуждения позволяют значительно подавить блинкинг и фотоблеклость. Однако зависимость свойств от толщины оболочки достигается ценой неоптимальной яркости, что важно учитывать при выборе материалов и планировании экспериментов.